半导体光催化剂被认为是下一代用于饮用水和废水的化学净化的材料。光催化剂产生羟基和活性氧，可降解水中的有机污染物。在不同的半导体材料中，TiO2因其可用性、热稳定性和化学稳定性、制备简单、毒性低而成为研究的焦点。虽然描述氧化钛基光催化剂发展的文献很多，但这还没有转化为该领域的应用。TiO2颗粒广泛使用的一个技术障碍是难从水悬浮液中回收。克服这个问题的一种方法是将TiO2固定在磁性颗粒上，然而，使用溶胶-凝胶法在磁性颗粒上形成的TiO2膜属于锐钛矿，与P25（ 百分之八十的锐钛矿和百分之二十的金红石混合）相比，其光催化活性普遍较低。

这项工作提出了一种制备可重复使用的磁性颗粒的方法，这些磁性颗粒被涂上了二氧化钛(P25)，可用于饮用水的处理。二氧化钛的涂层不仅提高了粒子的稳定性，也提高了催化活性，主要归因于空穴-电子对数量的增加和光催化剂表面积的增加。这种方法也可以应用于到其他光催化颗粒上，解决此类光催化剂在实际应用中的相关问题。该文标题为“A method to produce robust magnetic particles coated with TiO2 nano particulates”，发表在Applied Catalysis B: Environmental（DOI: 10.1016/j.apcatb.2020.118935 ）。

图文导读

图1. 催化剂的合成

磁性粒子**以正硅酸乙酯作为SiO2前驱体涂覆溶胶-凝胶SiO2，并表示为MS粒子。然后，使用TTIP作为TiO2前驱体，在MS颗粒上覆盖一层溶胶-凝胶TiO2层，在500℃下煅烧。煅烧后的颗粒与P25浆料机械混合，然后再将P25烧结在MST颗粒。再次使用溶胶-凝胶法分别将TiO2与SiO2涂覆到R颗粒表面，得到RS与RT颗粒。

表1. 各样品的组成

图2. MS, R, RS-I, RS-II, RS-III的红外光谱

图3. R、RT-I和RT-II粒子的红外光谱

图4. R、RS-I、RS-II、RT-I和RT-II粒子的XRD图谱。

图5. (a) RS-I粒子的XPS光谱，及其(b) Ti 2p峰和(c) Si 2p峰

图6. 不同光催化剂降解2-MIB的ln C/C0时间曲线图。初始浓度(C0)为在催化剂存在下暗搅拌30分钟后溶液中2-MIB的浓度。

图6是不同催化剂存在下2-MIB降解的时间浓度图。根据先前的TiO2光催化研究，催化剂的降解速率都遵循准一级动力学。在RSI、-II和-III光催化剂的作用下，2-MIB的浓度分别降低了55 %、65 %和45 %。光降解速率将取决于二氧化钛活性位点上二氧化硅的覆盖率。

图7. (a) XPS数据中Si/Ti比值与SiO2前体(TEOS)/R比值的关系图，以及(b) 2-MIB光降解速率常数与RS粒子的TEOS/R比值的关系图。

随着SiO2层的增加，% Si的增加表明溶胶凝胶覆盖了P25。此外，表面Si/Ti原子比随着制备R、RS-I和RS-II颗粒所用的TEOS/R粒子质量比呈上升趋势(图7a)。然而，光降解速率并没有遵循这种趋势(图7b)。R和RSI之间的速率下降了1.7倍，而相应的表面% Ti含量下降了7.2倍。单因素方差分析表明，R和RS-I粒子的速率常数有统计学差异(p-value = 0.001)，而RS-I、RS-II和RS-III的速率常数无统计学差异(p-value = 0.07)。因此，可以说SiO2涂层整体上降低了光催化活性。

图8. 用RT光催化剂对GSM进行光催化分解。初始浓度(C0)为在催化剂存在下黑暗搅拌30分钟后溶液中的GSM浓度。

图8显示了RT-I和RT-II粒子对GSM的光降解速率。与R粒子相比，RT-I和RT-II的速率分别高1.2和2.1。因此，与SiO2涂层相比，TiO2涂层在稳定性和光降解率方面都有提高。

 

图9. MIB条件光降解速率常数由(a) RS-II和(b) RT-II作为试验次数的函数获得。

光催化剂的可重用性研究结果如图9所示，在三个RS材料(表1),RS-II粒子被选为可重用性的研究,因为它表现出高的MIB光降解率(图6)。循环10个周期之后，RS-II粒子,光降解率下降了1.5 %。经过10次重复使用性测试，TiO2与磁芯的比例保持不变。在光催化实验前，RT-II催化剂的原子Ti at.%为66 at %，重复使用性实验10次后，表面原子Ti at.%保持不变。此外，10个循环后，溶液相中TiO2的浓度为0.04 ppm，相当于初始催化剂的0.02 %，没有造成水源污染。

小结

文章报道了在P25涂层的磁性颗粒上涂上一层二氧化硅或二氧化钛溶胶凝胶膜。含烧结P25粒子与每P25质量仅含P25粒子的悬浮液相比，具有类似的光降解速率，可用于降解有机化合物。这两种表面涂层都**改善了在强搅拌条件下，悬浮液重复使用性研究中颗粒的稳定性。虽然带有二氧化硅表面涂层的光催化剂在稳定性方面有**提高，但它们的光催化活性不如含有二氧化钛表面涂层的催化剂。好的硅涂层催化剂RS-II，在分解速率上比基体颗粒R降低了1.3倍(图6)，尽管95%的颗粒表面被二氧化硅覆盖。10次循环后，这些颗粒在光催化速率下仅下降了1.5%(图9a)，由于P25的损失，浑浊度没有增加。对照实验表明，添加TiO2面涂层的粒子活性的增加是由于空穴电子对数量的增加以及材料比表面积的增加。同时，好的TiO2 涂层催化剂(RTII)在第10次循环后，速率常数变化仅为1%，浑浊度没有变化(图9b)

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